Sin que estén digitalizados TODOS los registros civiles de España, ese tipo de búsquedas es casi imposible de resolver.
La mejor manera sería que hubiera alguien que recordase a tus bisabuelos y que supiera que fallecieron en un determinado lugar.
En ese caso, costaría porque habría que buscar en los libros de defunción de ese lugar. Si son muchos libros,.... 
 
Si no fuera posible o nadie recordase donde residían tus bisabuelos, entonces habría que buscar sus nacimientos a ver si en sus inscripciones consta la referencia a su defunción.
En la inscripción de nacimiento de tu padre/madre pone los datos de tus abuelos.
En el nacimiento de éstos pone los datos de sus padres. Debe aparecer el nombre y apellidos, el lugar de nacimiento y el de residencia en ese momento -el nacimiento del que se inscribe- y la edad que tenían.
Si al año de nacimiento restas esos años que tenía cuando se produjo el nacimiento, tienes un año aproximado en el que pudo haber nacido (aún así, hay muchos errores tanto de fechas como de lugares....)
Se trataría de ir a buscar esos nacimientos y ver si aparecen en ellos alguna referencia al lugar y la fecha en el que ocurrió la defunción.
Otra vía es acudir a las parroquias donde residían para ver si tienen el certificado eclesiástico de defunción.
Quizás puede ser que el Obispado al que pertenezca el lugar donde vivieran/fallecieran tenga informatizados los índices de los nacimientos/matrimonios/defunciones y se pueda localizar por esa vía...
Es una investigación y, si te gusta el tema de localizar a los ascendientes, te veo estando unas tardes entre los viejos tomos de algunas parroquias a ver si tienes suerte...